Las investigaciones arqueológicas realizadas por el Instituto Nacional de Antropología e Historia en torno al origen del hombre en el norte de la península de Yucatán, han dado resultados satisfactorios, por ejemplo, que la llegada de los primeros pobladores que habitaron Loltún ocurrió entre 9000 y 3000 años antes de Cristo, aproximadamente. El hombre de esa época era nómada y se caracterizó por vivir de la caza de mamíferos. Paralelamente a la caza, la recolección de tubérculos, semillas y frutos fueron parte de su dieta, es por ello que se les denomina cazadores-recolectores. Bajo esa forma de vida, las entradas de las cuevas y los abrigos rocosos como los de Loltún se convirtieron en los lugares favoritos para hacer sus campamentos, habitaciones temporales durante cierta época del año.

El desarrollo tecnológico más importante lo constituye la industria lítica, proveedora de instrumentos y artefactos relacionada a la caza y la preparación de alimentos.
La domesticación de ciertas plantas originó la agricultura, el hombre se volvió sedentario; al mismo tiempo surgió la cerámica de Loltún, en los años finales del Preclásico Inferior (3000-1000 antes de Cristo) o inicios del Preclásico Medio (1000-400 antes de Cristo) alrededor del año 1000 antes de Cristo.

En el Preclásico Superior (400 antes de Cristo - 300 después de Cristo), Loltún se caracterizó por la presencia de dos nuevos elementos: la arquitectura y la escultura, que son evidentes en las construcciones de plataformas habitacionales halladas dentro de los abrigos rocosos o cerca de las entradas.

Para el periodo Clásico (300-1000 después de Cristo), las grutas de Loltún dejan de funcionar como lugar de habitación permanente, para convertirse en fuente de apropiación de agua principalmente. Del Clásico Temprano (300-600 después de Cristo) se obtuvo cerámica policroma (roja y negra sobre naranja) de cántaros llamados tipo Chaac, destinados al acarreo del agua. Durante el Clásico Tardío (600-1000 antes de Cristo), se hizo muy generalizada la actividad de recurrir a las cuevas por agua, así lo indica la presencia de la cerámica llamada Pizarra Puuc, que se localiza en todos los interiores de las grutas de Loltún. Las formas dominantes son dos: los cántaros y apaxtles; los primeros sirven para el acarreo del agua, y los segundos son vasijas abiertas destinadas a contenerla. Después del Clásico Tardío, los materiales cerámicos son muy escasos, pero existe cerámica Pizarra tipo Chichén Itzá y cerámica tipo Mayapán; la primera fechada para el Posclásico Temprano (1000-1250 después de Cristo), y la otra para el Posclásico Tardío (1250-1500 después de Cristo).

Otros materiales arqueológicos son las pinturas murales (parietales) y los petroglifos. Hasta el momento se han registrado en la gruta 145 pinturas y 62 petroglifos.

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